温馨提示：本推文包含25篇文献，预计阅读时间约25min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。1. Nature：用于固态电池的铜配位纤维素离子导体
尽管固态锂（Li）金属电池具有高能量密度和安全性，但现有的固体离子导体无法满足电池运行的严格要求。无机离子导体允许快速离子传输，但其刚性和脆性阻止了与电极的良好界面接触。相反，锂金属稳定的聚合物离子导体通常提供更好的界面相容性和机械耐受性，但由于离子传输与聚合物链的运动耦合，通常离子导电性较差。在这里，我们报告了通过分子通道工程实现高性能固体聚合物离子导体的一般策略。通过铜离子（Cu2+）与一维纤维素纳米纤维的配位，正常离子绝缘纤维素内分子通道的开放使Li+离子能够沿着聚合物链快速传输。除了高的锂离子电导率（在室温下，沿分子链方向为1.5×10−3 S cm-1），Cu2+配位纤维素离子导体也表现出较高的转移数（0.78，而其他聚合物中为0.2–0.5）和较宽的电化学稳定性窗口（0–4.5 V），可以容纳锂金属阳极和高压阴极。这种一维离子导体还允许离子在厚的LiFePO4固态阴极中渗流，用于高能量密度的电池。此外，本文已经验证了这种分子通道工程方法与其他聚合物和阳离子的普遍性，实现了类似的高导电性，其意义可能超出安全、高性能的固态电池。https://doi.org/10.1038/s41586-021-03885-62. Nat. Energy：金属锂电池中的压力定制锂沉积和溶解锂（Li）的无规则增长是可充电金属锂电池库仑效率低、循环寿命短和安全隐患的主要原因。旨在获得大颗粒锂矿床的策略已被广泛探索，但实现理想锂矿床仍然是一个挑战。理想锂矿床由无缝填充在电极上的大颗粒锂组成，并且可以可逆沉积和剥离。在这里，本文报告了一种具有理想柱状结构的致密锂沉积（99.49%电极密度），该结构是通过控制电池运行期间的单轴堆叠压力实现的。利用多尺度表征和模拟，本文阐明了堆叠压力对锂成核、生长和溶解过程的关键作用，并提出了锂储层测试方案，以在延长循环期间保持理想的锂形态。锂沉积和溶解的精确操作是实现锂金属电池快速充电和低温运行的关键步骤。https://doi.org/10.1038/s41560-021-00917-33. J. Am. Chem. Soc.：激活NASICON结构阴极的多电子反应以实现钠离子电池的高能量密度由于全世界钠资源的丰富性，以可持续的方式高效储存和利用可再生能源产生的电能的需求不断增加，对钠离子电池技术提出了更高的要求。Na超离子导体（NASICON）结构的阴极具有坚固的聚阴离子骨架，由于其开放的三维结构和优越的热稳定性而备受关注。NASICON结构阴极对更高能量密度的不断增长的需求促使我们激活多电子反应，从而利用第三种钠离子实现更高的电压和更大的容量，这两种都是钠离子电池商业化的瓶颈。受第一性原理计算启发的Cr掺杂策略能够激活氧化还原偶V2+/V3+、V3+/V4+和V4+/V5+的多电子氧化还原反应，即使与层状结构氧化物和普鲁士蓝类似物相比，也能显著提高能量密度。这项工作还全面阐明了Cr掺杂剂在钠储存过程中的作用以及V和Cr的价电子转变过程。本文的发现强调了广泛适用的掺杂策略对于实现钠离子电池中具有更高能量密度的NASICON型阴极的多电子反应的重要性。https://doi.org/10.1021/jacs.1c067274. Angew. Chem. Int. Ed.：非水氧化还原液流电池用高能量密度二氨基环丙烯吩噻嗪杂化阴极电解质的研制本报告描述了非水氧化还原液流电池用二氨基环丙烯吩噻嗪杂化阴极电解质的开发。通过在吩噻嗪的氮上添加二氨基环丙烯（DAC）取代基，以快速和模块化的方式合成分子。将多功能C–N耦合协议（提供多种衍生物的访问）与计算和结构性质分析相结合，能够识别出阴极电解质，该阴极电解质在0.64和1.00 V vs Fc/Fc+电位下显示稳定的双电子循环，以及在所有氧化状态下的高溶解度(≥TBAPF6/MeCN中的0.45 M）。该阴极电解质部署在高能量密度双电子RFB中，在大于0.5 M电子浓度的流动电池循环266小时内，表现出大于90%的容量保持率。https://doi.org/10.1002/anie.2021119395. Angew. Chem. Int. Ed.：空位调制Co3Sn2S2拓扑半金属，用于水性锌离子电池拓扑半金属具有较高的导电性和费米能级附近合适的载流子密度，由于其拓扑保护的表面状态，是电化学储能的诱人候选材料。在这里，本文提出了用于水性锌离子电池（AZIBs）的拓扑半金属Co3Sn2S2阴极，显示出接近1.5 V的明显放电平台。通过进一步引入少量Sn空位，与Sn4+/Sn2+的转变对应的额外一对氧化还原峰（1/1.28 V）出现。Sn空位导致更多的Zn离子内建通道和活性位点，从而促进电荷储存动力学（Zn2+扩散速率和电子转移速率），提高Zn离子储存能力。活性中心的增加有助于电容行为的增强。Co3Sn2S2阴极在0.2 A g-1下的比能量为394 Wh kg-1（容量为343.8 mAh g-1），在5 A g-1下的比功率大于4900 W kg-1。在1 A g-1下进行2970次循环后，电池的容量也保持在193.8 mAh g-1。由于在较低温度下具有更好的导电性（Co3Sn1.8S2和ZnxCo3Sn1.8S2），制备的准固态Co3Sn1.8S2//Zn电池即使在-30°C（0.6 A g-1时为126 mAh g-1）下也具有优异的倍率性能，并且在3000次循环中具有优异的循环稳定性，在-10°C和2 A g-1下保持85%的初始容量。这项工作为设计新型电极材料提供了新的见解，通过利用拓扑保护的表面状态，结合空位，并在协同效应中受益匪浅。https://doi.org/10.1002/anie.2021118266. Adv. Mater.：基于集成多氧化还原中心的有机/有机阴极的高性能水性锌电池具有氧化还原活性中心和柔性结构的有机正极材料是开发大容量、大功率水性锌离子电池的理想材料。然而，大多数有机主体的储能依赖于Zn2+/H+与单个官能团之间的配位/不配位反应，这导致容量较低、放电平台较低和结构不稳定。在这里，铅是在原位电沉积稳定的聚（1,5-萘二胺，1,5-NAPD）作为中间层和优良的导电性聚（对氨基苯酚，pAP）覆盖到纳米多孔碳上的顺序，用于有机/有机阴极的结构优化，指定为C@多层状聚合物。现场分析、电化学测量和理论计算证明，在放电过程中，C-O和C-N活性基团可以作为强电子供体和Zn2+主体。得益于双有机层的协同效应，C@多层状聚合物即使在大放电电流和商业质量负载（>10 mg cm-2）下也能提供高容量、长寿命和出色的容量保留。将多氧化还原中心引入一种有机复合材料将为设计先进的锌-有机电池提供新的见解。https://doi.org/10.1002/adma.2021064697. Adv. Mater.：高可逆电池锂-金属界面的设计与解密可逆锂（Li）电镀/剥离对于基于Li金属化学构建实用的高能量密度电池至关重要，不幸的是，这仍然是一个严峻的挑战。在本文中，论证了通过对强Li+−阴离子配位结构的理性调控，在高度相容的低极性溶剂2-甲基四氢呋喃中和相当苛刻的条件下（在1.0 mA cm-2，3.0 mAh cm-2和3.0 mA cm-2，3.0 mAh cm-2下分别为99.7%和99.5%），通过成核调节程序辅助的锂电镀/剥离。本文获得的极可逆循环基本上与定制条件下平坦的Li沉积和最小化的固体电解质界面（SEI）生成/重构相关，这显著抑制了在连续的循环中死Li0（0.0120 mAh/循环）和SEI-Li+（0.0191 mAh/循环）的生长速率。得益于高效的锂电镀/剥离方式，尽管测试条件没有优化，但组装的无阳极Cu | LiFePO4（2.7 mAh cm−2）纽扣和小电池在150次循环后，容量保持率分别为43.8%和41.6%。这项工作为高效工作锂阳极的定向界面设计提供了指导，旨在为高能量密度锂金属电池的实际应用铺平道路。 https://doi.org/10.1002/adma.2021059628. Adv. Mater.：锂掺杂抑制P2型富锰钠阴极中氧氧化还原的罕见行为利用阳离子和阴离子氧氧化还原反应是开发富稀土大容量层状阴极材料的重要途径。通过Li掺杂有效提高氧氧化还原活性的常用策略是在NaxMnO2基化学中引入非杂化O 2p轨道或在P2-Na0.66MnxTM1−xO2中引入高共价过渡金属（TM=铁、铜、镍）材料。本文研究了Li掺杂对P2结构Na0.66Ni0.25Mn0.75O2材料氧氧化还原活性的调节作用。系统的X射线表征和从头算模拟表明，掺杂Li在调制相邻Ni、Mn和O的态密度方面具有不寻常的行为，导致现有的氧和Mn氧化还原反应的抑制和Ni氧化还原的促进。这一发现为目前的氧氧化还原机制提供了补充方案，并为开发高性能阴极的新路线提供了线索。https://doi.org/10.1002/adma.2021071419. Adv. Mater.：梯度氢键结合使纽扣电池中的硅基阳极具有稳定的高比表面积容量对于循环时体积变化较大的高能电池而言，缓解较大压力至关重要，但这仍然是一个挑战。本文报道了一种用于高容量硅基阳极的梯度氢键粘合剂，该阳极非常适合于下一代锂离子电池。定义良好的梯度氢键，连续键能为−2.88– −10.04 kcal mol-1，并可通过顺序键合解理有效释放硅的大应力。这可以避免由于缺乏梯度能量耗散而导致的传统粘结料的反复突然结构断裂。当然，这种经调节的粘合剂赋予稳定的>4 mAh cm−2高面积容量硅基电极。除了理论证明之外，这项工作还展示了一种2 Ah硅基纽扣电池。基于这种梯度氢键粘合剂，在700次循环（0.028%衰变/循环）后，其容量保持率达到了令人印象深刻的80.2%，使其更具实际应用前景。https://doi.org/10.1002/adma.20210441610. Adv. Mater.：电子和离子共导电催化剂实现多硫化锂向 Li2S 的即时转化锂硫电池中的大多数催化剂都表现出低电导率，多硫化锂必须扩散到碳材料的表面才能实现转化反应。在锂硫电池中实现多硫化锂向Li2S的瞬时转化以抑制多硫化锂的穿梭效应是一项重大挑战。在此，开发了一种独特的碳包覆 Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3 (C@LATP) 的电子和离子共导电催化剂，该催化剂不仅对多硫化锂具有强吸附性，而且更重要的是，还促进多硫化锂向 Li2S 的瞬时转化反应。 C@LATP 纳米粒子作为催化活性位点可以同步有效地提供锂离子和电子，以促进多硫化锂的转化反应。使用C@LATP的多硫化锂转化反应路径从传统的“吸附-扩散-转化”转变为新型的“吸附-转化”，有效降低了Li2S6的分解势垒，促进了多硫化锂的更快转化。多硫化锂的穿梭效应被大大抑制，硫的利用率大大提高。使用 C@LATP 的锂硫电池具有优异的倍率、循环和自放电特性。这项工作强调了电子和离子共导电固态电解质对先进锂硫电池中多硫化锂的瞬时转化的重要性。https://doi.org/10.1002/adma.20210536211. Joule：制造后立即预测形成方案对电池寿命的影响提高电池的制备速度可以显著降低锂离子电池的制造成本。然而，在实际制造环境中采用更快的形成方案是具有挑战性的，因为缺乏廉价、快速的测试信号来告知可能对长期电池寿命的影响。这项工作确定了在低电荷状态下测量的电池电阻是筛选新的形成方案的早期测试特征。结果表明，该信号与电池寿命相关，提高了数据驱动电池寿命预测模型的准确性。该信号可在生产线末端获得，只需几秒钟即可获取，并且不需要专门的测试设备。我们探索了这种电阻信号与形成过程中锂消耗量之间的物理联系，表明该信号可能广泛适用于评估任何可能影响形成过程中锂消耗总量的制造工艺变化。https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.09.01512. Joule：回收正极材料为锂离子电池提供卓越性能回收废旧锂离子电池在缓解原材料短缺和环境问题方面发挥着重要作用。然而，回收材料被认为不如商业材料，阻碍了该行业在新电池中采用回收材料。在这里，我们证明了回收的 LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 具有优异的倍率和循环性能，并通过各种工业级测试进行了验证。具体而言，使用回收的 LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 的 1 Ah 电池具有最佳的循环寿命结果，可在 80% 和 70% 的容量保持率下分别实现 4200 次循环和 11600 次循环，分别优于 33% 和 53%最先进的商用 LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2。同时，其在5倍率下的倍率性能比市售粉末高88.6%。从实验和建模结果来看，回收材料的独特微观结构可实现卓越的电化学性能。这种回收材料的性能优于市售的同类材料，为废旧锂离子电池提供了绿色和可持续的解决方案。https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.09.005
13. Angew. Chem. Int. Ed.：调控Co 3d和O 2p带中心以抑制稳定4.6V LiCoO2正极的氧气析出高压 LiCoO2 提供高容量，但急剧衰减是一个关键问题，而且容量衰减机制也知之甚少。在此，我们阐明表面氧的析出和锂绝缘体 Co3O4 的形成是 4.6V LiCoO2 容量衰减的主要原因。我们进一步提出通过调控 Co 3d 和 O 2p 带中心并用 MgF2 掺杂扩大它们的带隙来抑制氧析出以获得稳定的 4.6V LiCoO2 。这增强了 Co-O 键的离子性和 Co 的氧化还原活性，并提高了阳离子迁移的可逆性。此外，氧析出的抑制缓解了锂绝缘体Co3O4 的形成并保持了表面结构的完整性。 Mg 充当“支柱”，为快速的锂离子嵌入/提取提供稳定且扩大的通道。调控的 LiCoO2 显示出几乎“零应变”并在 4.6V 下实现了创纪录的容量保持率：1倍率下 100 次循环后为 92%，5倍率下 1000 次循环后为 86.4%。这项工作为调节高压 LiCoO2 的局部电子结构提供了一些见解。https://doi.org/10.1002/anie.20211250814. ACS Energy Lett.：空间分辨电位和锂离子分布揭示固态电池的性能限制区固态电化学系统的性能与引起界面阻抗的电解质-电极结合部分的电位和锂分布密切相关。在这里，我们结合了开尔文探针力显微镜(KPFM)和中子深度剖析(NDP)两种操作方法，通过绘制接触电位差(CPD)和相应的锂分布来识别运行Si-LiPON-LiCoO2固态电池的电流限制界面。通过将接触电位分布与锂浓度分布进行关联，并与第一性原理信息模型进行比较，对离子、电子和界面的贡献进行了去卷积。我们发现，锂离子浓度最大的下降和变化发生在负极-电解质界面，而正极-电解质界面的电位下降较小，电解液中的梯度变化较浅。将这些结果与电池在低倍率和高倍率循环后的电化学阻抗谱相关联，证实了一个长期存在的猜想，即大电压降与界面限制电流的过程有关。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c0196015. ACS Energy Lett.：研究有机非水氧化还原液流电池的实验方案氧化还原液流电池由于功率和能量的分离而成为电网规模储能的有前途的装置，其可以分别通过电极面积和储罐尺寸独立缩放。迄今为止，只有水系氧化还原液流电池，例如钒系氧化还原液流电池已在商业上实施。然而，有限的能量密度和高成本的材料可能会阻碍它们更广泛的市场渗透。利用氧化还原活性有机分子的有机非水氧化还原液流电池已被提供为一种有吸引力的替代方案。许多可能的优势包括使用地球上丰富的元素（C、H、N、O、S、F），其中氧化还原活性有机分子可以由低成本和可持续的材料制备。此外，大量的电活性部分可以作为模块，提供一个合成平台，通过合理的设计来调整氧化还原活性有机分子的特性。因此，新型氧化还原活性有机分子的开发吸引了具有不同背景的研究人员，推动了过去十年的显着创新。然而，实验方案的一致性（例如，电化学方法、循环稳定性、实验条件）并不相符，导致有时会产生模棱两可和无法比拟的结果。这进一步受到电池开发固有的复杂性的影响，例如电池设计、检测以及反应和活性成分的表征。有机非水氧化还原液流电池的应用对电化学循环中涉及的物理或/和化学过程提出了严格的要求。然而，这些考虑往往被忽视。此外，虽然量子力学计算为评估和选择氧化还原活性有机分子的候选者提供了方便的工具，但并不总是执行这种模拟。因此，在这个能源焦点中，我们详细介绍了一种标准化有机非水氧化还原液流电池的研究实验方案的方法，并提出了促进氧化还原活性有机分子的基本理解和开发实践。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c0167516. Energ. Environ. Sci.：通过磺酰胺基电解质稳定电极电解质界面实现高压钴酸锂电池以钴酸锂为正极的高压锂金属电池具有较高的体积能量密度和质量能量密度。然而对于LCO>4.5V的稳定循环仍然是一个挑战。通过稳定锂-金属负极和高压钴酸锂正极上的电极-电解质界面，我们证明了合理设计的磺酰胺基电解液可以在4.7V的高压下极大地提高循环稳定性。使用磺酰胺基电解液，商用钴酸锂正极在4.55V和4.6V的高充电电压下分别在200和100次循环后保持89%和85%的容量，明显优于传统的碳酸盐基电解液。表面退化、阻抗生长以及气体析出和钴溶解方面的不良副反应得到很好的抑制。我们的工作展示了一种设计新型电解质以实现高能钴酸锂电池的很有前途的策略。https://doi.org/10.1039/D1EE01265G
17. Matter：用于稳定锂金属负极的超薄两性离子聚合物界面锂金属以不规则形态特征的形式电沉积在平面负极基板上，松散地称为枝晶。沉积物可能导致电池快速故障和安全问题。由于锂的高度还原性，固体电解质中间相不可避免地在电极/电解质界面形成，这调节了锂的后续电沉积。固体电解质中间相的化学、机械和离子传输特性的合理设计在确定电沉积金属的形态方面起着重要作用。我们报告了使用化学气相沉积来创建具有 10-500 nm 范围内精确厚度的超薄两性离子聚合物界面。发现两性离子部分能够调节电极/电解质界面处锂阳离子的溶剂化环境，从而实现锂金属的紧凑、平面沉积。这些发现为设计用于金属负极的离子聚合物界面提供了新的方向。https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.09.02518. Nature: SnO2电极上具有原子相干层的钙钛矿太阳能电池在钙钛矿太阳能电池中，钙钛矿和电荷传输层之间的界面含有高浓度的缺陷（大约是钙钛矿层内的 100 倍），特别是深能级缺陷，这大大降低了器件的功率转换效率。最近减少这些界面缺陷的努力主要集中在表面钝化。然而，钝化与电子传输层界面的钙钛矿表面是困难的，因为电子传输层上的表面处理剂可能在涂覆钙钛矿薄膜时溶解。或者，如果可以在电子传输层和钙钛矿层之间形成相干界面，则界面缺陷可能不是问题。在这里，研究者们报告了在SnO2电子传输层和卤化物钙钛矿光吸收层之间形成的夹层，通过耦合 Cl 键合的 SnO2 实现含氯钙钛矿前驱体。该夹层具有原子相干特征，可增强钙钛矿层的电荷提取和传输，并减少界面缺陷。这种相干夹层的存在使我们能够制造出在标准照明下功率转换效率为25.8%（认证为 25.5%）的钙钛矿太阳能电池。此外，即使在连续光照 500 小时后，未封装的设备仍能保持其初始效率的 90% 左右。我们的发现为设计金属卤化物钙钛矿和电子传输层之间的缺陷最小化界面提供了指导。 https://doi.org/10.1038/s41586-021-03964-819. Nat. Energy.：真空和氮气气氛下钙钛矿太阳能电池的降解机理广泛的研究集中在提高钙钛矿太阳能电池的运行稳定性上，但很少有人调查基本的降解机制。早期工作中忽视的一个方面是操作期间大气对器件性能的影响。在这里，研究者们基于同步辐射的操作掠入射 X 射线散射方法研究了在真空和氮气氛下运行的钙钛矿太阳能电池的降解机制。与之前报告中描述的观察结果不同，我们发现光致相分离、晶格收缩和形态变形在真空下发生。在氮气下，太阳能电池在运行过程中仅出现晶格收缩，从而使器件稳定性更好。氮下的不同行为归因于更大的晶格畸变和相分离的能垒。最后，我们发现过量 PbI2 的迁移钙钛矿和空穴传输层之间的界面会降低真空或氮气下器件的性能。https://doi.org/10.1038/s41560-021-00912-820. Adv. Mater.：通过有机间隔物的扩展 π 共轭实现高效稳定的 Dion-Jacobson 钙钛矿太阳能电池2D Dion-Jacobson (DJ) 钙钛矿由于缺乏相对于 2D Ruddlesden-Popper 钙钛矿的范德华间隙，已成为一种具有优异结构和环境稳定性的新兴光伏材料。在这里，研究者们开发了一种基于稠合噻吩的间隔物，即 TTDMAI，用于 2D DJ 钙钛矿太阳能电池。使用 TTDMA 间隔物并延长 π 共轭长度的 DJ 钙钛矿表现出高薄膜质量、大晶体尺寸和由前体溶液中的大晶核诱导的优选晶体垂直取向，导致较低的陷阱密度、降低的激子结合能和定向电荷传输。因此，优化后的基于 TTDMA（标称n = 4) 提供高达 18.82% 的最高PCE。重要的是，基于 TTDMA 的未封装器件在 N2中储存4400 小时（超过 6 个月）后可以维持其原始效率的平均 99% 。此外，与 3D 同类产品相比，光、热、环境和操作稳定性也得到了显着改善。
https://doi.org/10.1002/adma.20210508321. Adv. Energ. Mater.：完整钙钛矿太阳能电池中的复合顺序——将时间分辨和稳态测量联系起来理想情况下，太阳能电池中的电荷载流子寿命受到吸收体中辐射自由载流子复合的限制，这是一个二级过程。然而，现实生活中的电池在吸收体的主体、界面或其他功能层内遭受严重的非辐射复合。在这里，研究者们报告了使用时间分辨光吸收光谱和光电技术，直接在 pin 型混合卤化物钙钛矿太阳能电池中探测光生电荷载流子的动力学，效率 >20%。完整器件中的电荷载流子动力学与一阶、二阶和三阶复合过程的叠加完全一致，没有非整数阶复合路径的混合。在阳光照射下，所研究的太阳能电池中的复合主要通过寿命为 250 ns 的非辐射一阶复合进行，这与二阶自由电荷复合竞争，后者主要是即使不是完全辐射的。瞬态实验的结果被进一步用来成功解释在很宽的光照强度范围内的稳态太阳能电池特性。得出的结论是，将载流子寿命提高到 > 3 µs 将使钙钛矿器件进入辐射状态，其性能将受益于光子回收。瞬态实验的结果被进一步用来成功解释在很宽的光照强度范围内的稳态太阳能电池特性。得出的结论是，将载流子寿命提高到 > 3 µs 将使钙钛矿器件进入辐射状态，其性能将受益于光子回收。瞬态实验的结果被进一步用来成功解释在很宽的光照强度范围内的稳态太阳能电池特性。得出的结论是，将载流子寿命提高到 > 3 µs 将使钙钛矿器件进入辐射状态，其性能将受益于光子回收。https://doi.org/10.1002/aenm.20210182322. ACS Energy Lett.：电偏压下混合钙钛矿型太阳电池的实时成像非晶化钙钛矿型太阳能电池因其创世界纪录的光伏性能而备受关注，但其实用性仍受到离子迁移和缺陷形成引起的结构不稳定性的限制。尽管人们普遍认为离子不稳定性是降解的主要原因，但在原子尺度上没有观察到结构转变。这样的观察对于理解外部扰动（如照明或电偏压）是如何引起不稳定性的至关重要，从而使研究人员能够设计出有效的策略来缓解不稳定性。在这里，研究者们报告了一个原位透射电子显微镜装置，以便能够在电偏压下实时观察钙钛矿材料中的非晶化。为了扭转由于这种结构变化导致的器件性能退化，样品在50°C下加热并发现再结晶，有效地恢复了其性能损失。这项工作为理解离子迁移现象和解决钙钛矿光电器件的不稳定性挑战提供了重要的见解。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c0170723. ACS Energy Lett.: 环境空气添加剂辅助制备提高纯甲脒钙钛矿型太阳能电池的长期稳定性由于钙钛矿基光伏器件具有很高的工业价值，因此迫切需要在环境气氛下，而不限于低相对湿度（RH）条件下制备它们。甲脒碘化铅（FAPI）钙钛矿α-黑色相在室温下不稳定，在环境中很难稳定。在这项工作中，研究者们报道了纯FAPI钙钛矿型太阳能电池（PSC）在环境空气中制备时，与在氮气中制备的FAPI PSC相比，具有显著的器件长期稳定性，两者均采用N-甲基吡咯烷酮（NMP）制备。如果在空气制备的FAPI PSC中引入PbS量子点（QD）作为添加剂，则T80参数（效率下降到初始值的80%的时间）从21天（在N2中）增加到112天（在环境中）增加到145天。此外，通过添加甲基氯化铵（MACl），功率转换效率（PCE）达到19.4%，设备在至少53天内保持100%的原始性能。在环境条件下制备的FAPI薄膜中只存在Pb–O键，这阻碍了α-到δ-FAPI相变的传播。因此，这些结果为钙钛矿型太阳能电池在环境空气中的稳定化开辟了一条新的道路。
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c0131124. Adv. Funct. Mater.: 高效全聚合物太阳能电池聚合物受体中高电子迁移率的重要性：主干构建单元和区域规则性的组合工程聚合物受体(PAs)的电荷传输能力对于实现全聚合物太阳能电池 (all-PSC) 的高功率转换效率(PCE)至关重要。然而，大多数PA的电子迁移率(μes) 不如它们的小分子受体 (SMA) 对应物。在此，研究者们设计了一系列基于 SMA 的聚合 PA (Y5-AB)，其中供体部分（A = 硒吩（Se）/双硒酚（BiSe））和骨架区域规则性（B = In/Mix/Out ) 是 2D 控制的，用于增强 μe 和 PCE。有趣的是，区域异构体对μe和全PSC性能的影响是相反的，具体取决于捐赠单位。对于基于 Y5-Se 的 PA，PCE 以 Out (7.52%) < Mix (9.33%) < In (13.38%) 的顺序增加。相比之下，对于基于 Y5-BiSe的PA，PCE按Out (10.67%) > Mix (9.58%) > In (8.52%) 的顺序降低。每个系列中的这些相反趋势源于 PA 的不同平面性和分子间组装，这取决于区域规则性。因此，在本研究中的所有 PSC 中，Y5-Se-In 混合物表现出最高的 μe 和最高的 PCE（13.38%）。因此，研究者们报告了同时设计骨干构建单元和区域规则性以实现高移动性 PA 和高效全 PSC 的重要性。https://doi.org/10.1002/adfm.202108508 25. ACS Energy Lett.：在混合卤化物钙钛矿太阳能电池中通过精细能级调谐实现最佳界面带弯曲大多数高效钙钛矿太阳能电池采用混合碘化物-溴化物光敏层；然而，对低 (5-15 mol%) 溴化物含量的有益影响的理解是不完整的。在这里，研究者们报道了一系列 MAPb(I1–xBrx)3 钙钛矿层，以了解在小溴化物含量 (0.10≤x≤0.125) 下观察到的高峰值功率转换效率(19.2%)的起源。对于x = 0.125 的钙钛矿，揭示了200 meV较浅的能级，伴随着陷阱态密度的降低和具有压缩晶胞的稳定四方混合卤化物相。相比之下，溴化物含量较高的样品(x > 0.125)显示出更深的能级、立方钙钛矿晶体结构和卤化物偏析迹象。表面光电压测量揭示了MAPbI3和 x > 0.125 混合卤化物层的空穴传输层/钙钛矿界面处不希望有的带弯曲，x = 0.125钙钛矿由于其较浅的费米能级而被消除，从而提高了器件性能。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02044更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入后台自主查询。 科研绘图交流群，请添加微信：17857127498
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